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永井 崇之; 岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 廣野 和也*; 本間 将啓*; 小林 博美*; 高橋 友恵*; et al.
JAEA-Research 2018-007, 87 Pages, 2018/11
JAEA-Research-2018-007.pdf:61.21MB
本研究は、資源エネルギー庁の「放射性廃棄物の減容化に向けたガラス固化技術の基盤研究事業」における、高レベル放射性廃液の充填率を高められる原料ガラス組成の開発として実施した。候補組成であるバナジウム(V)添加ガラス原料カレットへ模擬高レベル放射性廃液を混合溶融して作製した模擬廃棄物ガラス試料を対象に、レーザアブレーション(LA)法ICP-AES分析, ラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価を実施した。
永井 崇之; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
物質・デバイス領域共同研究拠点研究成果報告書(平成29年度)(CD-ROM), 1 Pages, 2018/04
ガラス固化体に含まれるウランの化学状態を把握するため、ガラス固化体のガラス原料となるホウケイ酸ガラス粉末へウラン化合物を添加して加熱溶融し、ウラン含有ホウケイ酸ガラス試料を作製した。作製したウラン含有ガラス試料を対象に、放射光XAFS測定によりウランの原子価を評価した。その結果、酸素共存下で溶融したホウケイ酸ガラス中に含まれるウランの原子価は6価であり、水素ガス共存下で溶融するとウランが還元することを確認した。
, and NaCO solutions上原 章寛*; 藤井 俊行*; 山名 元*; 岡本 芳浩
Radiochimica Acta, 104(1), p.1 - 9, 2016/01
被引用回数：7 パーセンタイル：54.81(Chemistry, Inorganic & Nuclear)XAFS分光その場観察に対応した電気化学セルを設計製作した。この装置を使い、電気化学的還元条件下にある溶液中のウランのL吸収端のX線吸収スペクトルをモニターした。4価のウランを、6価のウラニルから電気化学的に作り出し、その際のXAFSスペクトルを取得して、EXAFS解析を実施した。これらの分析から、0.1M硝酸溶液中で生成した4価のウランが一部再酸化されていること、1M炭酸溶液中でUO
が生成していることなどを見出した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
Photon Factory Activity Report 2015, Part B, 2 Pages, 2016/00
ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有元素原子価が変化することを確認した。
永井 崇之; 西澤 代治*; 渡部 創; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 本間 将啓*; 菖蒲 康夫
no journal, ,
実規模プロセス試験で製造した模擬ガラス固化体を対象に放射光XAFS測定を実施し、Ce-L3吸収端スペクトルからガラス組成による模擬ガラス固化体中のセリウム(Ce)原子価割合を求めた結果、ガラス中のネオジム(Nd)濃度が高くなるほど、Ce(IV)の割合が高くなる傾向にあることを確認した。固化体中のCe原子価は、プロセス環境が酸化性であればCe(IV)が増え、還元性であればCe(III)が増える傾向にある。固化体中のNd化合物はNd
O
と考えられ、Nd化合物がFeOと同様な酸化還元反応を示すことは想定できないが、同じ組成のCe含有ガラスへFeOとNdOを各々添加し、放射光XAFS測定した結果、Nd添加ガラス中のCe(IV)割合はFe添加ガラスよりも高いことを確認した。結論として、ガラス中のNdがCe原子価に影響することを見出した。
永井 崇之; 小林 秀和; 畠山 清司*; 佐藤 誠一*; 岡本 芳浩
no journal, ,
原子力機構では、高レベル放射性廃液のガラス固化処理プロセスに係る技術開発として、核分裂生成物である希土類酸化物や白金族化合物を模擬添加したホウケイ酸ガラスを対象に、放射光XAFS測定によるこれら元素の化学状態の調査を進めている。本研究では、CeOとともにガラス固化体に含まれる希土類酸化物又は酸化鉄をガラス原料に添加溶融させた試料を作製し、添加元素の種類等によるホウケイ酸ガラス中のCe原子価への影響を評価した結果、ガラス中に鉄が含まれることでCe(IV)がCe(III)に還元することを明らかにした。
生成永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 佐藤 修彰*; 猪瀬 毅彦*; 佐藤 誠一*; 畠山 清司*; 関 克巳*
no journal, ,
ガラス固化プロセスでは、廃液から生成したRu化合物がガラス原料と反応し、RuO結晶が成長すると推定されることから、Ru-La-Na混合硝酸塩とガラス原料を添加して加熱し、RuOの生成状況を確認した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 関 克巳*; 小林 博美*; 本間 将啓*; 畠山 清司*
no journal, ,
溶融ガラスのバブリング操作によってガラス組成の均一化が期待されることから、溶融した模擬廃棄物ガラスへ空気やArガスをバブリングしながら流下し、バブリングによる流下ガラス状態への影響を調査した。その結果、溶融状態の模擬廃棄物ガラスをArガスでバブリングすると、Si-O架橋構造は非架橋酸素数の少ない構造が増え、複数の原子価を取り得るCe等の溶存種が還元されることを確認した。
永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 上原 章寛*; 藤井 俊行*
no journal, ,
ホウケイ酸ガラスの中性子照射による影響を調査するため、中性子照射後のガラス試料をラマン分光測定及び放射光XAFS測定により評価した。その結果、照射によってSi-O架橋構造や含有するCe原子価が変化することを確認した。
岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 永井 崇之; 小林 秀和; 捧 賢一; 畠山 清司*
no journal, ,
高レベル廃液組成を模擬した廃液成分を含有した鉄リン酸(IP)ガラスにおける、FP元素の局所構造および化学状態について、放射光XAFSを用いて調べた。IPガラスフリットの組成および廃液成分の含有率による、ジルコニウム, モリブデン、およびルテニウム元素の局所構造の変化について、XAFSデータの解析から評価した。解析の結果、ルテニウムがガラス用に溶解している可能性があることが分かった。
中におけるRuの酸化還元挙動永井 崇之; 岡本 芳浩; 猪瀬 毅彦*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
no journal, ,
ガラス溶融炉へ供給された高レベル放射性廃液が脱水後に混合硝酸塩を形成することから、本研究は、廃液の主成分であるNaNOを溶媒としてRu含有NaNO試料を調製し、溶融NaNO中におけるRuの酸化還元挙動をサイクリックボルタンメトリで測定するとともに、凝固塩に含まれるRuの原子価を放射光XAFS測定等により評価した。
)溶液乾固物-NaNO-ガラス原料の加熱反応観察永井 崇之; 小林 秀和; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
no journal, ,
ガラス固化プロセスは、使用済核燃料再処理工程から発生する高レベル放射性廃液とガラス原料を溶融混合してガラス固化体を製造する。廃液に含まれるルテニウム(Ru)等の白金族元素は、溶融ガラス中でRuO等の白金族化合物として析出するため、当該プロセス環境における白金族元素の化学挙動を解明する研究を進めている。これまでに硝酸ルテニウム(Ru(NO))溶液乾固物、硝酸ナトリウム(NaNO)及びガラス原料を加熱し、ルテニウム酸ナトリウムの生成を経て、RuOがガラス中に生成析出することを確認している。本報は、ルテニウム酸ナトリウムを経てRuO生成に至る各温度のRu原子価について、XAFS測定によるその場観察を試みた結果を報告する。
永井 崇之; 岡本 芳浩; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*
no journal, ,
模擬高レベル放射性廃液のガラス固化プロセス実験において、実廃液に含まれる微量のウランを、化学的物理的な性質の類似性からランタニド元素で代替しているものの、ガラス中のウランの化学状態を把握し、ウランの代替元素を適切に選定する必要がある。本研究は、ガラス固化体製造のガラス原料であるホウケイ酸ガラスを対象に、ガラスに含まれるウランの化学状態を放射光XAFS測定により評価することを目的に実施した。合成した重ウラン酸ナトリウムをガラス原料へ添加混合し、アルゴン酸素混合ガスを掃気しながら加熱溶融してウラン含有ガラス試料を作製し、ガラス試料のウランL3端をXAFS測定した結果、ウランの原子価が6価であることを確認した。
